Il museo è allestito presso il vasto complesso monastico delle Orsoline, nato dalla fusione di palazzo Ferrini, costruito nel 1606 per volontà dell’omonima famiglia di notai calvesi e primo nucleo del monastero, con le due chiese di Santa Brigida e sant’Antonio, unificate da una facciata unitaria realizzata nel 1739 da Ferdinando Fuga, architetto al quale si deve anche la parte di fabbricato realizzato a servizio del monastero.
Il piano terra di palazzo Ferrini si trova la pinacoteca del museo che conta su una collezione di opere provenienti dal territorio comunale databili tra il XVI e il XVIII con evidenti influenze degli ambienti artistici romano e abruzzese e della donazione della Collezione Pasquale Chiomenti e Donata Chiomenti Vassalli, fatta dai figli Filippo e Carlo Chiomenti in favore del Comune di Calvi, nel 2012 e nel 2015. La raccolta comprende, tra dipinti, sculture, disegni, grafica, placche e medaglie, oltre 100 opere tra le quali figurano autori come Peter Bruegel il Giovane, Guido Reni, Furini, Batoni, Magnasco, Voet, Petruccio Perugino.
Ad accogliere il visitatore ci sono i ritratti di due esponenti della famiglia Ferrini: Demofonte Gioacchino e Francesco Demofonte, ultimo erede della famiglia alla cui morte nel 1715 l’edificio divenne di proprietà della Comunità di Calvi che vi fondò il monastero.
Nella prima sala ci sono le opere lignee del museo, le serie dei Papi, i disegni, le incisioni della collezione Chiomenti-Vassalli e, nelle vetrine, la collezione di monete; la seconda sala ospita le opere provenienti dal territorio di Calvi. Nella terza sala si trovano una collezione di argenti antichi provenienti dalla chiese di Calvi e le tele della collezione Chiomenti-Vassalli appartenenti alla serie dei pittori fiamminghi e dei ritratti. La quarta sala è dedicata ai paesaggi e ai soggetti di genere mentre nella quinta ci sono 5 capolavori della stessa collezione Chiomenti-Vassalli: La fuga di Elena da Troia di Pompeo Batoni, la Parabola dei ciechi di Pieter Brueghel, la Veduta di Roma di Gaspar Van Wittel, la Maddalena penitente di Guido Reni e l’Andromeda di Francesco Furini. L’ultima stanza ospita una serie di soggetti sacri.